0 引言
冀北山区是中国华北地区重要的金、铁矿富集区,矿产资源丰富,然而,历史上过度无序的金、铁矿勘探、开采、选矿和冶炼等人为活动对生态环境造成了严重的破坏
[1],镉铅等重金属通过大气沉降、矿山排水和降雨等途径进入周边土壤,导致矿区周边农田受到污染,并通过食物链进入动物和人体,对当地居民的身体健康造成严重的威胁
[2,3,4]。
当前,虽然对重金属污染农田修复的研究较多,方法多样,包括物理法、化学法、生物法等,但在应用过程中需要考虑修复成本、目标以及周期等问题,在这种背景下,钝化修复技术以效果快速、成本低廉、操作简单、不影响农作物生产等多方面优点获得了广泛关注和应用
[5],该技术主要通过向土壤中加入有机质、化学试剂、天然矿物等,改变土壤的pH值、氧化还原电位等理化性质,经吸附、沉淀、离子交换、腐殖化、氧化-还原等一系列反应,将重金属转化成化学性质不活泼的形态,降低其生物有效性,从而阻止重金属从土壤通过植物根部向农作物地上部的迁移累积
[6]。
因此,很多研究人员已经从钝化材料的选择、制备技术、施用量、施用方法等方面开展了大量的研究工作
[7,8,9],常用的钝化材料主要包括含磷物质、黏土矿物、生物炭、有机物、复合钝化材料等
[5]。研究表明,生物炭比表面积大,具有多孔性,可通过吸附作用降低重金属的溶解,同时生物炭本身含有碱性物质,有机质含量高,大量添加使用后有利于提高土壤pH,可以通过改善和提高土壤肥力降低重金属生物有效性
[10,11,12]。沸石
[13]、蒙脱石
[14]等黏土矿物具有较大的比表面积,较强的吸附能力,能够显著降低土壤有效态Cd的含量,减少植物对Cd的吸收。石灰
[15]为强碱性物质,添加至土壤后pH升高,促进了土壤中重金属形成氧化物沉淀,有效降低其交换态含量,pH升高以后土壤微生物群落结构发生改变,可能通过生物化学作用形成一些高分子聚合物,与重金属形成络合物而使其固定,从而达到修复农田的目的。然而,现有钝化剂在实际应用中仍存在钝化效果的不稳定、材料生产成本较高、容易造成二次污染、区域差异明显等不足,因此,针对不同地区农田的污染状况亟需开发钝化效果持久、高效复合、安全低廉的钝化剂。
为了解决冀北山区矿区周边镉铅复合污染农田的污染风险,结合前人的研究结果,本研究采用石灰、蒙脱石、沸石和生物质炭等为主要原料,通过室内土壤培养试验,研究不同组合方式和不同添加量对土壤有效态Cd含量和有效态Pb含量的影响,以期筛选出适合于冀北山区矿区周边农田的土壤调理剂配方,保证粮食安全和人体健康。
1 材料与方法
1.1 供试土样
供试土壤样品采自冀北山区某矿区附近农田(0~20 cm耕作土层),并将土壤样品置于室内干燥通风处,自然风干,去除石块及植物残渣,研磨粉碎后,过100目尼龙筛,再装入自封袋中备用,主要理化性质如表1所示,土壤中Cd和Pb表现超标,分别是农用地土壤污染风险筛选值(5.5<pH≤6.5)的4.0、1.9倍(《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)(GB 15618—2018)》)。
项目 | pH | 阳离子交换量/ (cmol/kg) | 有机质含量/ (mg/kg) | 总Cd含量/ (mg/kg) | 有效Cd含量/ (mg/kg) | 总Pb含量/ (mg/kg) | 有效Pb含量/ (mg/kg) |
数值 | 5.71 | 12.66 | 60.25 | 1.61 | 0.92 | 187.31 | 29.10 |
1.2 供试材料及其制备方法
试验所用材料包括石灰、蒙脱石、生物炭、沸石等,其中,石灰购自南京埃普瑞纳米材料有限公司,纯度为96%、平均粒径60 nm、pH 7.16;蒙脱石购自河南信阳市信和矿业有限公司,纯度为65%、平均粒径9.15 μm;沸石购自承德浩然沸石粉厂,纯度为75%,平均粒径为180 μm;生物质炭采用玉米秸秆制备,将取自承德市周边耕地的玉米秸秆风干并去除杂质后,放入热解炉中进行热解,升温速率为10~20℃/min,热解温度为500~600℃,热解时间为40~60 min,炭化结束后,将产生的生物炭粉碎过筛(100目),密封备用,固定碳含量为63.42%。根据每种材料性质,共设计7种不同的配方组合,如表2所示,在文中以T1、T2、T3、T4、T5、T6、T7表示。
种类 | 主要材料 |
石灰 | 蒙脱石 | 生物炭 | 沸石 |
T1 | 100 | 0 | 0 | 0 |
T2 | 0 | 100 | 0 | 0 |
T3 | 0 | 0 | 100 | 0 |
T4 | 0 | 0 | 0 | 100 |
T5 | 20 | 10 | 40 | 30 |
T6 | 30 | 20 | 50 | 0 |
T7 | 0 | 10 | 80 | 10 |
1.3 土壤培养试验
试验于2019年6—8月,在河北民族师范学院资源与环境科学学院土壤生态实验室进行。将7种不同土壤调理剂与供试土壤样品按照不同比例混合,共设置0.5%、1%、3%和5% 4个处理,每个处理均设置3个重复,并以空白土壤为对照,共包括87种不同处理。准确称取供试土壤样品50 g置于100 mL烧杯中,按设置比例添加不同土壤调理剂,搅拌均匀后加入超纯水,保持土壤水分为田间最大持水量的60%,置于室内干燥通风处,每隔1天用称量法计算蒸发损失的水分,并加入超纯水进行补充,平衡处理45天后,测定土壤中有效态Cd含量、有效态Pb含量和土壤pH。
1.4 测定方法
1.4.1 土壤pH的测定 采用电位法(NY/T 1377—2007)测定。称取10 g±0.1 g试样,加无二氧化碳蒸馏水 25 mL,将容器密封后,用搅拌器搅拌5 min,然后静置1~3 h。使用pH计(PHS-3C)进行测量,读取pH,反复3次,用平均值作为测量结果。
1.4.2 土壤有效态Cd和Pb含量的测定 采用原子吸收法(GB/T 23739—2009)测定土壤有效态Cd和Pb的含量。准确称取5 g风干后的土壤样品,移至于100 mL离心管中,用移液管加入DTPA(二乙三胺五乙酸)提取剂 20 mL后,置于水平式往复振荡机上,在室温25°C、180 r/min振荡条件下,振荡2 h,用滤纸过滤,取滤液并利用原子吸收分光光度计(TAS-990 Super AFG)进行测定。
1.5 数据处理
试验数据使用Excel软件进行统计和作图,应用SPSS 23.0进行不同处理间差异的显著性(P<0.05)检验。
2 结果与分析
2.1 不同土壤调理剂对土壤中有效态Cd含量的影响
土壤中有效态Cd含量因土壤调理剂种类和添加量的不同呈现不同的变化趋势(表3)。与对照相比,当不同土壤调理剂的添加量为0.5%时,土壤中有效态Cd含量分别降低16.09%、0.33%、11.05%、8.26%、23.04%、29.08%、17.93%,其中T6效果最好;并且除T6处理外,土壤中有效态Cd含量随着添加量的增加而显著降低;当T4添加量达到5%时,土壤中有效态Cd含量最多可降低38.44%。
表3 不同土壤调理剂处理对土壤中有效态Cd含量的影响 mg/kg |
种类 | 添加量/% |
0 | 0.5 | 1 | 3 | 5 |
T1 | 0.92±0.06 a | 0.77±0.02 b | 0.78±0.06 b | 0.69±0.04 c | 0.60±0.05 d |
T2 | 0.92±0.06 a | 0.92±0.04 a | 0.91±0.07 a | 0.79±0.03 b | 0.82±0.07 b |
T3 | 0.92±0.06 a | 0.82±0.01 b | 0.79±0.04 bc | 0.78±0.02 bc | 0.75±0.04 c |
T4 | 0.92±0.06 a | 0.84±0.09 b | 0.82±0.08 b | 0.69±0.05 c | 0.57±0.05 d |
T5 | 0.92±0.06 a | 0.71±0.02 b | 0.64±0.13 c | 0.60±0.08 c | 0.59±0.04 c |
T6 | 0.92±0.06 a | 0.65±0.05 b | 0.63±0.03 b | 0.62±0.03 b | 0.62±0.02 b |
T7 | 0.92±0.06 a | 0.76±0.02 b | 0.73±0.02 b | 0.66±0.02 c | 0.64±0.03 c |
| 注:同行不同小写字母表示不同处理水平间差异显著(P<0.05)。下同。 |
2.2 不同土壤调理剂对土壤中有效态Pb含量的影响
与有效态Cd含量的变化相似,土壤中有效态Pb含量也因土壤调理剂种类和添加量的不同呈现不同的变化趋势(表4)。与对照相比,当不同土壤调理剂的添加量为0.5%时,土壤中有效态Pb含量分别降低12.27%、3.44%、12.60%、8.14%、24.86%、15.81%、12.54%,其中T5的降低效果最好;当T1的添加量达到5%时,土壤中有效态Pb含量最多可降低58.76%,而T6对土壤中有效态Pb含量的影响并不显著。
表4 不同土壤调理剂处理对土壤中有效态Pb含量的影响 mg/kg |
种类 | 添加量/% |
0 | 0.5 | 1 | 3 | 5 |
T1 | 29.10±2.30 a | 25.53±2.44 b | 24.23±1.34 b | 20.30±1.31 c | 12.00±2.55 d |
T2 | 29.10±2.30 a | 28.10±1.61 a | 27.67±2.76 b | 27.97±1.50 b | 27.45±2.63 b |
T3 | 29.10±2.30 a | 25.43±1.82 b | 24.50±1.32 b | 23.57±1.24 b | 22.33±2.21 b |
T4 | 29.10±2.30 a | 26.73±6.56 a | 29.63±2.40 a | 21.00±1.65 b | 17.37±2.05 c |
T5 | 29.10±2.30 a | 21.87±0.95 bc | 17.93±3.45 c | 20.33±2.55 bc | 24.00±1.19 b |
T6 | 29.10±2.30 a | 24.5±3.55 b | 23.00±1.79 b | 24.77±0.23 b | 25.37±1.46 b |
T7 | 29.10±2.30 a | 25.45±1.02 b | 25.00±0.95 b | 21.10±1.10 c | 19.70±0.30 c |
2.3 不同土壤调理剂对土壤pH的影响
添加不同土壤调理剂后土壤pH均产生不同程度的影响,变化幅度与调理剂种类和添加量有关(表5)。结果表明,添加T1、T3、T5、T6、T7等土壤调理剂后,土壤的pH随着添加量的增加,效果显著增加,且施用T1后土壤的pH增加幅度最大,与对照相比分别增加了2.11、2.68、5.58、6.46,施用T3后对土壤pH的影响最小,土壤的pH仅升高了0.48~1.26;然而添加不同用量的T2对土壤pH影响并不明显,不同处理间差异不显著;当添加0.5%的T4后土壤pH显著增加,但是并未随着添加量的增加而进一步增加。
种类 | 添加量/% |
0 | 0.5 | 1 | 3 | 5 |
T1 | 5.71±0.34 d | 7.82±0.33 c | 8.39±0.88 c | 11.56±0.51 b | 12.17±0.73 a |
T2 | 5.71±0.34 a | 5.76±0.18 a | 5.73±0.04 a | 6.08±0.66 a | 5.87±0.41 a |
T3 | 5.71±0.34 c | 6.19±0.26 b | 6.38±0.67 b | 6.57±0.07 ab | 6.97±0.20 a |
T4 | 5.71±0.34 b | 7.70±0.17 a | 7.69±0.12 a | 7.62±0.02 a | 7.79±0.08 a |
T5 | 5.71±0.34 d | 7.54±0.03 c | 7.76±0.10 c | 9.54±1.01 b | 10.40±0.65 a |
T6 | 5.71±0.34 d | 7.26±0.27 c | 7.80±0.13 c | 8.70±0.32 b | 9.45±0.39 a |
T7 | 5.71±0.34 c | 6.27±0.10 b | 6.69±0.36 b | 7.61±0.12 a | 7.85±0.11 a |
2.4 土壤中有效态Cd和Pb含量与土壤pH的关系
为说明不同土壤调理剂对土壤中有效态Cd和Pb钝化效果的协同作用,分析了在添加不同土壤调理剂后土壤中有效态Cd和Pb含量之间的关系,结果显示,土壤中有效态Cd和Pb含量具有显著的线性关系(R2=0.67)(图1)。
在此基础上,分析了土壤中有效态Cd和Pb含量与土壤pH的关系(图2),在添加T1、T3、T7后,随着土壤pH的升高,有效态Cd和Pb逐渐下降,并呈显著的线性关系,T2处理后,土壤pH变化幅度并不显著,有效态Cd和Pb的含量并没有显著的关系,然而T4处理后,随着添加量的增加土壤pH变化不明显,但是有效态Cd和Pb含量随着添加量的增加而降低,在添加T5、T6后,土壤pH和有效态Cd和Pb含量的呈多元线性关系,当pH小于8时,随着pH的降低,有效态Cd和Pb含量显著降低,当pH>8时变化并不显著。
图2 土壤中有效态Cd和Pb含量与土壤pH值的关系 |
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3 讨论
原位钝化修复作为典型的重金属污染农田土壤修复技术,通过向土壤中添加相关材料,从而降低土壤中镉铅等重金属的生物有效性,降低农作物对重金属的吸收,其修复效果受到土壤pH、有机质含量、土壤类型、材料种类、施用量、重金属污染类型和污染程度等多种因素影响。本研究中的冀北山区某矿区周边农田属于镉铅复合污染土壤,呈酸性,pH 5.71,镉、铅含量与国家标准相比分别超标4.0、1.9倍,有效态含量占比量较高,分别占总量的57.14%、15.54%,且土壤有机质含量较低,肥力较差。因此,为了协同降低土壤中有效态Cd和Pb含量,提高土壤肥力,本研究选用石灰、沸石、生物炭、蒙脱石等为材料,探究不同组合对于镉铅复合污染土壤的修复效果。
3.1 单一材料的钝化修复效果
在本研究中,随着石灰(T1)和生物炭(T3)添加量的增加土壤pH显著增加,土壤中有效态Cd和Pb含量显著降低,并呈现显著的线性关系,这与前人的研究结果一致
[16],石灰属于强碱性物质,通过添加石灰后土壤OH
–浓度明显增加,有效提高土壤pH,促进部分重金属形成沉淀,可交换态重金属含量降低
[17]。但是当石灰添加量达到5%会导致土壤pH过高,这会对土壤结构和植物生长造成危害,因此在调理配方含量时,石灰添加量不应过高;周江明等
[18]研究证明,石灰定期用于中、轻度重金属污染稻田调控,既不致影响正常的粮食生产,还有助于降低农产品有害物积累的安全风险。
生物炭具有丰富的孔隙结构、巨大的表面积和较高的碳含量,呈碱性(pH 7~pH 12),表面含有丰富的 -COOH、-OH和-CO等含氧官能团和碱性离子(Na
+和K
+),施加到土壤中,一方面可以通过提高pH来降低土壤中有效态Cd和Pb的含量
[19],另外也可以通过物理吸附、离子吸附、离子交换、沉淀络合等多种机制,改变Cd和Pb在土壤中的化学形态,抑制其在土壤中的可移动性和生物有效性
[20]。在本研究中,随着生物炭添加量的增加能够在一定范围内提高土壤pH,显著降低土壤中有效态Cd和Pb含量。Houben等
[21]研究表明,随着生物炭施加量(1%、5%和10%)的增加,土壤中Cd、Pb、Zn的生物可利用金属浓度(0.01 mol/L CaCl
2提取)逐渐降低,当施加10%的生物炭时,Cd、Zn和Pb的生物可利用浓度分别降低了71%、87%和92%。
蒙脱石、沸石等作为典型的黏土矿物材料,在环境治理方面得到了广泛的应用,在本研究中,添加蒙脱石(T2)对于土壤中有效态Cd和Pb含量的降低程度有限,且对于土壤pH并没有造成影响,而添加沸石(T4)对于土壤中有效态Cd和Pb含量最多可降低38.44%和39%(
表4和
表5),土壤pH虽然有一定的升高,但是并未随着添加量的增加而升高,这主要是由于蒙脱石、沸石具有特殊的晶体结构,主要通过吸附作用来降低镉铅等重金属在土壤中有效态含量
[22,23]。杜彩艳等
[24]研究表明施用沸石可以减少玉米对土壤Cd、Pb、Zn的吸收,降低了土壤中Cd、Pb、Zn的有效态含量;这与本研究的结果一致,添加一定量沸石可以显著提高pH,并降低土壤中有效态Cd和Pb的含量,随着添加量的增加钝化效果更加明显。目前研究认为改性后的蒙脱石的钝化效果将更好,赵秋香等
[25]研究表明,巯基蒙脱石复合体材料能显著降低植物对重金属Cd的吸收和积累,且比蒙脱石的降低效果显著,因此在今后的试验中对改性后蒙脱石的钝化效果进行验证。
3.2 组配材料的钝化修复效果
然而,单一的修复材料在应用中都存在一些缺陷,如负荷能力低、容量有限、二次污染等问题,所以通过不同材料的配施,有效克服单一修复材料的缺陷。袁启慧等
[26]研究发现石灰和生物炭复合后对土壤有效态Pb的钝化效果较好;高瑞丽等
[27]研究发现蒙脱石同生物炭复合对重金属的钝化具有相互促进的作用;袁兴超等
[28]研究发现石灰、海泡石和生物炭对重金属形态变化影响显著,可促进重金属由高活性形态向低活性形态转换;吴烈善等
[29]研究表明,添加腐殖质+石灰复合钝化剂对重金属的稳定化效应优于单一石灰处理,此外,当2%腐殖质先添加时Cd被活化,使Cd在随后加入的2%石灰处理下更容易转换为了稳定性较高的有机结合态和残渣态。沸石与生物炭配施、石灰与沸石配施,都可以在不同程度上减少土壤可交换态Cd的含量,促进可交换态Cd向更难活动的形态转化
[30,31]。
在本研究中,采用不同类黏土矿物与生物炭、石灰等复合施用,结果表明,T5、T6、T7组合对土壤中有效态Cd和Pb的钝化效果均好于单一材料处理,当添加量为0.5%时,T5可以使土壤中有效态Cd和Pb含量分别降低23.15%和24.86%,T6可以分别降低29.18%和19.80%,T7分别降低18.05%和12.54%,然而随着添加量的增加,T5处理使土壤pH的增加幅度高于T6和T7处理,这是由于T5中含有的石灰比例较高,土壤中有效态Cd和Pb含量的降低程度在添加量达到3%后达到稳定状态,这说明有效态含量的降低,一部分是pH增加的影响,另一部分是由于生物炭和沸石等材料的吸附作用。因此根据以上结果,综合考虑土壤环境及添加量等因素,结合冀北山区矿区周边镉铅复合污染状况,在施加量为0.5%时,复合配施形成的T5和T6矿物有机土壤调理剂的修复效果相对较好。
4 结论
针对冀北山区矿区周边典型铅镉复合污染农田的现状,为了协同降低土壤中有效态Cd和Pb的含量,提高土壤肥力,结果表明,组配土壤调理剂组合的修复效果优于单一材料处理,将20%~30%石灰、10%~20%蒙脱石、40%~50%生物炭、0~30%沸石组合按照0.5%的比例施入土壤中,可有效降低土壤中有效态Cd和Pb的含量,但需进一步研究改性蒙脱石、沸石等材料是否具有更好的效果。
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